Электронный парамагнитный резонанс (ЭПР) является информативным методом при изучении локальных свойств кристаллов в окрестности структурных фазовых переходов (ФП) [1]. В настоящей работе представлены результаты изучения ЭПР ионов Mn²⁺ (0.06, 0.2%) в кристаллах гептагерманата лития Li₂Ge₇O₁₅ (ГГЛ), претерпевающих при T_C=283.5 K переход из параэлектрической фазы (пространственная группа D_2h¹⁴) в сегнетофазу (группа C⁵_2v) [2,3]. Спектры измерялись в X-диапазоне на спектрометре Radiopan SE/X 21547. Нагревание и охлаждение образцов осуществлялось в парах азота с использованием стандартного криостата. Ранее в [4] был проведен расчет параметров спин-гамильтониана (СГ) ионов Mn²⁺ в парафазе ГГЛ и при ФП зафиксировано понижение локальной симметрии парамагнитных центров от моноклинной (группа C₂) до триклинной (группа C₁). Для произвольных ориентаций магнитного поля по отношению к кристаллическим осям ниже T_c наблюдалось расщепление спектральных линий на две компоненты, обусловленное наличием в кристалле сегнетоэлектрических доменов. Цель данной работы состоит в изучении температурного поведения расцепленных компонент в низкотемпературной окрестности T_C. [!b] [width=]329-1.eps Температурная зависимость положения сверхтонкой компоненты m_j=-5/2, M_S=-3/2=<ftrightarrow -5/2 в окрестности T_C. Hb=7^o, H normal c. Сплошная линия рассчитана при помощи (4a). На вставке - квадрат величины расщепления Delta H² как функция от приведенной температуры tau=T/T_C. [!tb] [width=]329-2.eps Температурная зависимость положения линии H₀ выше T_C и центра между расцепленными компонентами H_c ниже точки перехода. Штриховая линия соответствует термическому дрейфу H₀ в парафазе, сплошная линия рассчитана при помощи (4b).. На рис. 1 представлена температурная зависимость положения сверхтонкой линии m_j=-5/2, M_S=-3/2=<ftrightarrow -5/2 для ориентации магнитного поля Hb=7^o, H normal c. Одиночная линия, наблюдаемая в парафазе, при охлаждении практически линейно смещается в сторону высоких полей (~7.04· 10^-2 mT/K) вследствие термического сжатия решетки. Ниже T_C линия расщепляется на две компоненты, положения которых существенно зависят от температуры. Экспериментальные зависимости вблизи точки ФП можно описать при помощи разложения резонансных полей по степеням локального параметра порядка H_R=H₀+Aeta_loc+Beta²_loc+... , (1) где H₀ - определяет положение линии в парафазе, а коэффициенты разложения A,B зависят от ориентации внешнего магнитного поля относительно осей кристалла. В общем случае eta_loc(t) является функцией времени. Флуктуирующая часть deltaeta_loc(t) в первом порядке дает вклад в ширину и форму линии, а статическая <eta_loc> определяет ее положение. В парафазе <eta_loc>=0 и, согласно (1), центр линии H_R=H₀ с учетом эффекта термического дрейфа. Возникновение ±<eta_loc>#0 ниже T_C приводит к расщеплению линии на две компоненты, положения которых будут определяться H_R1,R2(±<eta_loc>)= H₀± A<eta_loc>+ B<eta_loc>². (2) На вставке к рис. 1 представлен квадрат величины расщепления Delta H=H_R1-H_R2=2A<eta_loc> как функция от приведенной температуры tau=T/T_C. Видно, что для tau=<sssim 0.96 экспериментальная зависимость может быть описана прямой в соответствии с классическим индексом параметра порядка beta=0.5. В интервале 0.96=<sssim r<1 зависимость Delta H²(tau) отклоняется от поведения, предсказываемого приближением среднего молекулярного поля. Характер экспериментальной зависимости H_R(T) (рис. 1) указывает, что квадратичный член в разложении (2) также оказывает заметное влияние на положение линий. Центр между расцепленными компонентами H_C при охлаждении ниже T_C отклоняется от линии, соответствующей термическому дрейфу H₀ в парафазе (рис. 2). Из (1) следует, что H_C=(H_R1+H_R2)/2= H₀+B<eta_loc>², (3) т. е. величина отклонения Delta H_C=H_C-H₀ пропорциональна <eta_loc>². Представив локальный параметр порядка как функцию от температуры <eta_loc>~(T_C-T)^beta, выражения (2), (3) можно переписать в виде H_R1,R2=H₀± a(T_C-T)^beta +b(T_c-T)^2beta, (4a) H_C=H₀+b(T_C-T)^2beta; a~ A, b~ B. (4b) Значения параметров в (4a), (4b), рассчитанные для критического интервала (tau~0.965)T_C-10 K=< T<T_C(tau=1) при помощи метода наименьших средних квадратов, составляют T_C=283.82 K, beta=0.32, a=2.427 mT · K^-beta, b=-0.149 mT · K^-2beta. Сопоставление расчетных кривых (сплошные линии на рис. 1, 2) с экспериментальными данными показывает, что температурное поведение измеряемых величин в критическом интервале достаточно хорошо описывается соотношениями (4a), (4b) с неклассическим значением индекса beta. Критическое поведение локального параметра порядка в столь широкой низкотемпературной окрестности T_C может быть связано с особенностями свойств ГГЛ, позволивших отнести его к классу слабополярных сегнетоэлектриков [5]. Как отметили авторы [6-8], слабость дальнодействующих кулоновских сил в ГГЛ приводит к проявлению флуктуационных эффектов в значительно более широком интервале температур, чем в обычных сегнетоэлектрических материалах. Полученное для интервала T_C-10 K=< T<T_C значение beta~ 0.32 хорошо согласуется с теоретической величиной критического индекса параметра порядка в модели Изинга. Можно заключить, что зафиксированные в ЭПР-эксперименте свойства ГГЛ в широкой окрестности T_C проявляют черты, характерные для переходов типа упорядочения. В заключение отметим, что приведенные результаты качественно согласуются с данными работ [7,8], в которых сообщалось о критическом поведении теплоемкости и упругих модулей кристаллов ГГЛ.

Подсчитывается количество просмотров абстрактов ("html" на диаграммах) и полных версий статей ("pdf"). Просмотры с одинаковых IP-адресов засчитываются, если происходят с интервалом не менее 2-х часов.

Дата начала обработки статистических данных - 27 января 2016 г.