Созданные в процессе распада электронных возбуждений френкелевские пары дефектов в ионных кристаллах большей частью аннигилируют, часть их преобразуется в устойчивые центры окраски и накапливаются в кристаллах. Температурная зависимость эффективности накопления центров окраски имеет сложный характер. Особый интерес в этой зависимости представляет участок в области температур, в которой наблюдается существенный рост эффективности накопления центров окраски. Как было показано нами, причиной роста эффективности накопления в этой области является увеличение с ростом температуры вероятности пространственного разделения компонентов взаимодействующих пар, созданных радиацией, посредством термоактивированного движения подвижного компонента [1,2]. В настоящей работе методами машинного моделирования проведен анализ процесса пространственного разделения F-H-пар с заданным начальным взаимным распределением компонентов с целью установления зависимости энергии активации процесса накопления от параметров, определяющих термоактивированное движение подвижного компонента пары в поле неподвижного. Для расчетов процесса разделения созданных при распаде электронных возбуждений коррелированных F-H-пар посредством термоактивированного движения подвижного компонента пары, H-центра, была принята следующая модель. При температурах выше необходимой для делокализации (20-60 K в щелочно-галоидных кристаллах) H-центр может совершать термоактивированное движение посредством последовательных перескоков в соседние узлы решетки. Поскольку энергия активации реориентации H-центра ниже необходимой для перескока (см., например, [3]), в модели предполагалось, что переходы H-центра возможны в любом направлении независимо от его исходной ориентации. H-центр находится в поле притяжения F-центра. В модели это учитывалось искажением потенциального рельефа для движения H-центра в ближайшей к F-центру области кристалла. Схематически потенциальный рельеф для движения H-центра в поле F-центра представлен на рисунке. Потенциал взаимодействия F-центра с H-центром неизвестен. Нами он задавался в виде E(r)=-aexp(-br), что позволяло в расчетах изменять как величину этого взаимодействия через параметр a, так и жесткость (дальнодействие) через параметр b. [!b] [scale=1.1]381-1.eps Схематический вид потенциального рельефа для движения H-центра в поле F-центра. Номер состояния N означает порядковый номер сферы эквивалентных взаимных размещений центров. В расчетах задавалось исходное положение H-центра в одном из ближайших к F-центру узлов решетки. Затем с использованием метода Монте-Карло рассчитывались вероятности перехода H-центра из заданного в любое возможное для его размещения состояние в результате серии последовательных скачков. Попадание H-центра в нулевое состояние в модели означало его аннигиляцию с F-центром и исчезновение. В том случае, когда H-центр оказывался за пределами 12 сферы его возможных размещений вокруг F-центра, считалось, что H-центр преобразуется в устойчивый при условиях испытаний центр и не может аннигилировать в дальнейшем. Рассчитывалась вероятность того, что H-центр сохранится к заданному времени его миграции в зависимости от температуры кристалла. Сохранившимся считался любой H-центр вне зависимости от его размещения (внутри или вне 12 сфер вокруг F-центра). Из температурной зависимости вероятности сохранения H-центра рассчитывалась эффективная энергия активации процесса пространственного разделения взаимодействующих компонентов F-H-пары (или эффективная энергия активации процесса накопления дефектов). Были проведены расчеты эффективной энергии активации процесса пространственного разделения взаимодействующих F-H-пар в зависимости от энергии активации миграции H-центра E_H, параметров потенциала взаимодействия F- и H-центра a и b. Результаты расчетов энергии активации E_p процесса пространственного разделения компонентов F-H-пар в кристалле с решеткой NaCl для случая, когда H-центр в начале процесса размещался в ближайшем к F узле решетки (состояние [110] при размещении F в начале координат) представлены в табл. 1. Расчеты были выполнены для разделения F-H-пар за 10^-8 s после старта при указанных в таблице параметрах потенциала. Как показали расчеты, эффективная энергия активации процесса пространственного разделения компонентов F-H-пар E_p не зависит от энергии активации миграции H-центра E_H, мало изменяется со временем и стремится к предельному значению. Установлено, что E_p зависит от параметров потенциала взаимодействия F- и H-центра a и b. [!t] #1#2#1#2 #1.#2.#3. height#1pt depth#2pt width#3pt =4.8mm Зависимость эффективной энергии активации E_p процесса пространственного разделения расположенных в соседних узлах решетки F- и H-центров от параметров потенциала их взаимодействия вида E(r)=-aexp(-br) и энергии активации миграции H-центра E_H в кристалле с решеткой NaCl c|r|l|c|c 10.5.0. -2.4mmE_H, eV& -2.4mma&3|cE_p, eV 3-5 10.5.0. && b=7 & b=8 & b=9 11.0.0. 0.02&6&0.0311&0.0105&0.0034 &9&0.0536&0.0199&0.0064 &12&0.0833&0.0305&0.0102 &15&0.104&0.0414&0.0149 10.0.0. 0.04&6&0.0311&0.0105&0.0034 &9&0.0536&0.0199&0.0064 &12&0.0833&0.0305&0.0102 &15&0.104&0.0414&0.0149 10.0.0. 0.06&6&0.0311&0.0105&0.0034 &9&0.0536&0.0199&0.0064 &12&0.0833&0.0305&0.0102 &15&0.104&0.0414&0.0149 10.0.0. 0.08&6&0.0311&0.0105&0.0034 &9&0.0536&0.0199&0.0064 &12&0.0833&0.0305&0.0102 &15&0.104&0.0414&0.0149 #1#2#1#2 #1.#2.#3. height#1pt depth#2pt width#3pt =5.3mm Зависимость энергии активации процесса пространственного разделения F- и H-центров от их исходного взаимного размещения в кристалле с решеткой NaCl p1.1cm|p1.1cm|c|c 3c|Исходное распределение по состояниям& -2.4mmE_p, eV 10.5.0. 1-3 10.5.0. 0& 1&2& 11.0.0. 0& 1&0&0.0414 0& 0&1&0.0076 0& 0.5& 0.5&0.0142 Энергия активации процесса пространственного разделения зависит от исходного взаимного распределения компонентов разделяющейся пары. В табл. 2 для примера приведены результаты расчета E_p для случаев, когда стартовыми для начала движения H-центров являются состояния 1 или 2, соответствующие для кристалла с решеткой NaCl узлам [110] и [200] относительно F, также равновероятным в этих двух состояниях. В этой таблице представлены результаты расчетов, выполненные для E_H=0.06 eV, a=15 eV и b=8. Сделанное заключение действительно и для любых других параметров потенциала взаимодействия и E_H. Нами были выполнены расчеты зависимости энергии активации процесса пространственного разделения от параметров потенциала взаимодействия и энергии активации миграции H-центра в кристалле с решеткой флюорита. Зависимости имеют качественный характер, совершенно подобный описанным выше. Но при всех равных исходных для расчета параметрах в кристалле с решеткой флюорита E_p оказывается в 2-3 раза ниже, чем в кристалле с решеткой NaCl. Проведенные расчеты позволили составить качественное представление о процессе разделения образующихся при распаде электронных возбуждений коррелированных близкорасположенных взаимодействующих пар Френкеля. Траектория движения подвижного компонента пары в поле связанного с ним неподвижного, например, движения H-центра в поле F, имеет сложный характер. Траектория зависит от соотношения величин барьеров для скачков подвижного компонента по всем возможным направлениям, температуры кристалла. При низких температурах, но уже достаточных для преодоления H-центром наименьшего барьера для скачка, движение H-центра завершается аннигиляцией с F-центром в результате единственного или нескольких скачков в сторону F-центра. С повышением температуры увеличивается вероятность скачков H-центра в состоянии с тем же или большим расстоянием от F, т. е. с повышением температуры H-центр до аннигиляции проходит все больший путь или выходит за пределы области взаимодействия. Наиболее вероятная траектория движения H-центра в сторону удаления есть сферическая спираль. Это означает, что скорость смещения подвижного дефекта от неподвижного, в поле взаимодействия с которым он находится, много меньше скорости его движения. Это явление должно иметь место всегда при движении любого дефекта в кристалле с другими дефектами. Скорость перемещения дефекта должна резко уменьшаться при прохождении его мимо другого дефекта, с которым всегда есть взаимное притяжение или отталкивание. Этот эффект, очевидно, может сказываться на туннельных процессах. Замедление скорости перемещения дефекта возле другого должно приводить к росту эффективности возможных туннельных процессов между ними.

Подсчитывается количество просмотров абстрактов ("html" на диаграммах) и полных версий статей ("pdf"). Просмотры с одинаковых IP-адресов засчитываются, если происходят с интервалом не менее 2-х часов.

Дата начала обработки статистических данных - 27 января 2016 г.