Вышедшие номера
Home » Оптика и спектроскопия » Год 2022, выпуск 1 » Статья стр. 11
<<<>>>
Неэмпирический анализ изотопических сдвигов и резонансных эффектов в инфракрасном спектре высокого разрешения фреона-22 (CHF2Cl), обогащенного 13C
DOI: 10.21883/OS.2022.01.51884.27-21
Переводная версия: 10.21883/EOS.2022.01.52981.27-21
Краснощеков С.В. 1, Гайнуллин И.К.2, Лаптев В.Б.3, Климин С.А. 3
1Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова (химический факультет), Москва, Россия
2Физический факультет Московского государственного университета им. М.В. Ломоносова, Москва, Россия
3Институт спектроскопии РАН, Троицк, Москва, Россия
Email: sergeyk@phys.chem.msu.ru, ivan.gainullin@gmail.com, laptev@isan.troitsk.ru, klimin@isan.troitsk.ru
Поступила в редакцию: 6 августа 2021 г.
В окончательной редакции: 1 сентября 2021 г.
Принята к печати: 15 сентября 2021 г.
Выставление онлайн: 9 ноября 2021 г.
PDF версия
Измерен ИК спектр пропускания изотопной смеси хлордифторметана (CHF2Cl, фреон-22) с 33% долей изотопа 13C и природным соотношением изотопов хлора в диапазоне частот 1400-740 сm-1 с разрешением 0.001 сm-1 при температуре 20oC. Расчет структуры и секстичной поверхности потенциальной энергии и поверхностей компонент дипольного момента проведен электронным неэмпирическим квантово-механическим методом Мёллера-Плессета, MP2/cc-pVTZ. Далее потенциал был оптимизирован заменой гармонических частот на частоты, рассчитанные электронным методом связанных кластеров, CCSD(T)/aug-cc-pVQZ. Расчет фундаментальных и составных частот был проведен с помощью операторной теории возмущений Ван Флека (CVPTn) второго и четвертого порядка (n=2, 4). Резонансные эффекты были смоделированы с помощью дополнительного вариационного расчета в базисе до четырехкратного возбуждения VCI(4). Среднее отклонение предсказанных фундаментальных частот от экспериментальных для изотопологов 12C составила ~1.5 cm-1. Достигнутая точность позволила достоверно предсказать изотопические сдвиги частот изотопологов 13C. Показано, что сильный резонанс Ферми ν4/2ν6 доминирует в изотопологах 12C и практически отсутствует в 13C. Подтверждено литературное [Spectrochim. Acta A, 44:553] предположение о расщеплении ν1(CH) за счет резонанса ν1/ν2+ν7+ν9. Определены коэффициенты полиадного квантового числа. Проведенный анализ позволил предварительно идентифицировать центры колебательно-вращательных полос изотопологов 13CHF235Cl и 13CHF237Cl в спектре смеси в рамках подготовки к индивидуальным анализам колебательно-вращательных структур отдельных колебательных переходов. Ключевые слова: фреон-22, спектроскопия высокого разрешения, ферми-резонанс, операторная теория возмущений, гибридная поверхность потенциальной энергии.
  1. N. Ishikawa, Y. Kobayashi. Fluorine compounds --- chemistry and application (Kodansha Scientific, Tokyo, 1979); [Н. Исикава, Ё. Кобаяси. Фтор. Химия и применение (Мир, Москва, 1982)]
  2. A. Goldman, F.J. Murcray, R.D. Blatherwick, F.S. Bonomo, F.H. Murcray, D.G. Murcray. Geophys. Res. Lett., 8 (9), 1012 (1981). DOI: 10.1029/GL008i009p01012
  3. M.A.K. Khalil \& R.A. Rasmussen. Nature, 292, 823 (1981). DOI: 10.1038/292823a0
  4. C.P. Rinsland, D.W. Johnson, A. Goldman, J.S. Levine. Nature, 337, 535 (1989). DOI:10.1038/337535a0
  5. Global Ozone Research and Monitoring Project N 16, "Atmospheric Ozone". World Meteorological Organization, Geneva. 1985
  6. R. Zander, E. Mahieu, Ph. Demoulin, C.P. Rinsland, D.K. Weisenstein, M.K.W. Ko, N.D. Sze, M.R. Gunson. J. Atmos. Chem., 18 (2), 129 (1994). DOI: 10.1007/BF00696811
  7. C.P. Rinsland, A. Goldman, F.J. Murcray, R.D. Blatherwick, J.J. Kosters, D.G. Murcray, N.D. Sze, S.T. Massie. J. Geophys. Res., 95 (D10), 16477 (1990). DOI: 10.1029/JD095iD10p16477
  8. P.C. Kruger, P. Fabian. Ber. Bunsenges. Phys. Chem., 90 (11), 1062 (1986). DOI: 10.1002/bbpc.19860901126
  9. D.T. Cramb, Y. Bos, H.M. Jemson, M.C.L. Gerry, C.J. Marsden. J. Mol. Struct., 190, 387 (1988). DOI: 10.1016/0022-2860(88)80298-9
  10. Z. Kisiel, L. Pszczolkowski, G. Cazzoli, G. Cotti. J. Mol. Spectrosc., 173 (2), 477 (1995). DOI: 10.1006/jmsp.1995.1250
  11. S. Blanco, A. Lesarri, J.C. Lopez, J.L. Alonso, A. Guarnieri. Z. fur Naturforsch. A, 51 (1-2), 129 (1996). DOI: 10.1515/zna-1996-1-219
  12. N. Vogt, J. Demaison, H.D. Rudolph. Mol. Phys., 112 (22), 2873 (2014). DOI: 10.1080/00268976.2014.915067
  13. E.K. Plyler, W.S. Benedict. J. Res. Nat. Bur. Stand., 47 (3), 202 (1951). DOI: 10.6028/jres.047.026
  14. J.G. McLaughlin, M. Poliakoff, J.J. Turner. J. Mol. Struct., 82 (1-2), 51 (1982). DOI: 10.1016/0022-2860(82)85233-2
  15. F. Ito. Chem. Phys., 369 (2-3), 82 (2010). DOI: 10.1016/j.chemphys.2010.02.020
  16. W. Holzer, H. Moser. J. Mol. Spectrosc., 20 (2), 188 (1966). DOI: 10.1016/0022-2852(66)90053-1
  17. A. Melchior, I. Bar, S. Rosenwaks. J. Phys. Chem. A, 102 (37), 7273 (1998). DOI: 10.1021/jp982311q
  18. G. Glockler, J.H. Bachmann. Phys. Rev., 55 (7), 669 (1939). DOI:10.1103/PhysRev.55.669
  19. G. Glockler, G.R. Leader. J. Chem. Phys., 8 (9), 699 (1940). DOI: 10.1063/1.1750740
  20. J.H. Lefebvre, A. Anderson. J. Raman Spectrosc., 23 (5) 243 (1992). DOI: 10.1002/jrs.1250230502
  21. Y.H. Wu, M. Onomichi, S. Sasaki, H. Shimizu. J. Raman Spectrosc., 24 (12), 845 (1993). DOI: 10.1002/jrs.1250241205
  22. A. Anderson, A.J. Beardsall, J.M. Fraser. Phys. Stat. Sol. (b), 182 (1), 59 (1994). DOI: 10.1002/pssb.2221820106
  23. A. Brown, D.C. McKean, J.L. Duncan. Spectrochim. Acta A., 44 (6), 553 (1988). DOI: 10.1016/0584-8539(88)80108-9
  24. P. Palmieri, R. Tarroni, M.M. Huhn, N.C. Handy, A. Willetts. Chem. Phys., 190 (2-3), 327 (1995). DOI: 10.1016/0301-0104(94)00316-3
  25. G.M. Kuramshina, F. Weinhold, I.V. Kochikov, A.G. Yagola, Yu.A. Pentin. J. Chem. Phys., 100 (2), 1414 (1994). DOI: 10.1063/1.466619
  26. J.V. Magill, K.M. Gough, W.F. Murphy. Spectrochim. Acta A., 42 (6), 705 (1986). DOI:10.1016/0584-8539(86)80088-5
  27. A. Amrein, D. Luckhaus, F. Merkt, M. Quack. Chem. Phys. Lett., 152 (4-5), 275 (1988). DOI: 10.1016/0009-2614(88)80092-7
  28. A.J. Ross, A. Amrein, D. Luckhaus, M. Quack. Mol. Phys., 66 (6), 1273 (1989). DOI:10.1080/00268978900100871
  29. D. Luckhaus, M. Quack. Mol. Phys., 68 (3), 745 (1989). DOI: 10.1080/00268978900102511
  30. A. Gambi, P. Stoppa, S. Giorgianni, A. de Lorenzi, R. Visinoni, S. Ghersetti. J. Mol. Spectrosc., 145 (1), 29 (1991). DOI:10.1016/0022-2852(91)90348-E
  31. G. Klatt, G. Graner, S. Klee, G. Mellau, Z. Kisiel, L. Pszczo kowski, J.L. Alonso, J.C. Lopez. J. Mol. Spectrosc., 178 (1), 108 (1996). DOI: 10.1006/jmsp.1996.0163
  32. G.T. Fraser, J. Domenech, M.-L. Junttila, A.S. Pine. J. Mol. Spectrosc., 152 (2), 307 (1992). DOI: 10.1016/0022-2852(92)90071-U
  33. I. Merke, G. Graner, S. Klee, G. Mellau, O. Polanz. J. Mol. Spectrosc., 173 (2), 463 (1995). DOI: 10.1006/jmsp.1995.1249
  34. Z. Kisiel, J.L. Alonso, S. Blanco, G. Cazzoli, J.M. Colmont, G. Cotti, G. Graner, J.C. Lopez, I. Merke, L. Pszczo kowski, J. Mol. Spectrosc., 184 (1), 150 (1997). DOI: 10.1006/jmsp.1997.7304
  35. M. Snels, G. D'Amico. J. Mol. Spectrosc., 209 (1), 1 (2001). DOI: 10.1006/jmsp.2001.8403
  36. C.D. Thompson, E.G. Robertson, D. McNaughton. Chem. Phys., 279 (2-3), 239 (2002). DOI: 10.1016/S0301-0104(02)00454-8
  37. C.D. Thompson, E.G. Robertson, D. McNaughton. Phys. Chem. Chem. Phys., 5 (10), 1996 (2003). DOI: 10.1039/B300689A
  38. S. Albert, H. Hollenstein, M. Quack, M. Willeke. Mol. Phys., 102 (14-15), 1671 (2004). DOI: 10.1080/00268970412331290643
  39. C.D. Thompson, E.G. Robertson, D. McNaughton. Mol. Phys., 102 (14-15), 1687 (2004). DOI: 10.1080/00268970410001725785
  40. S. Albert, H. Hollenstein, M. Quack, M. Willeke. Mol. Phys., 104 (16-17), 2719 (2006). DOI:10.1080/00268970600828991
  41. S. Albert, A.K. Keppler, H. Hollenstein, T.C. Manca, M. Quack. Handbook of High-Resolution Spectroscopy, ed. by M. Quack, F. Merkt (Wiley, Chichester, 2011) V. 1. Ch. 3. P. 117-173. DOI: 10.1002/9780470749593
  42. M. Gauthier, G.G. Cureton, P.A. Hackett, C. Willis. Appl. Phys. B., 28 (1), 43 (1982). DOI: 10.1007/BF00693891
  43. A. Outhouse, P. Lawrence, M. Gauthier, P.A. Hackett. Appl. Phys. B., 36 (2), 63 (1985). DOI: 10.1007/BF00694692
  44. P. Ma, K. Sugita, S. Arai. Appl. Phys. B., 50 (5), 385 (1990). DOI: 10.1007/BF00325091
  45. В.Н. Лохман, Г.Н. Макаров, Е.А. Рябов, М.В. Сотников. Квант. электрон., 23 (1), 81 (1996)
  46. W. Fub, J. Gothel, M. Ivanenko, K.L. Kompa, W.E. Schmid. Z. fur Phys. D., 24, 47 (1992). DOI:10.1007/BF01436603
  47. V.Yu. Baranov, A.P. Dyad'kin, D.D. Malyuta, V.A. Kuzmenko, S.V. Pigilsky, V.S. Mezhevov, V.S. Letokhov, V.B. Laptev, E.A. Ryabov, I.V. Yarovoy, V.B. Zarin, A.S. Podoryashy. Proc. of SPIE., 4165, 314 (2000). DOI: 10.1117/12.394137
  48. Изотопы: свойства, получение, применение, Т. 1. Под ред. Баранова В.Ю. (Физматлит, Москва, 2005), Разд. 8.4. С. 460
  49. R.I. Martinez, J.T. Herron. Chem. Phys. Lett., 84 (1), 180 (1981). DOI: 10.1016/0009-2614(81)85396-1
  50. A. Melchior, P. Knupfer, I. Bar, S. Rosenwaks, T. Laurent, H.-R. Volpp, J. Wolfrum. J. Phys. Chem., 100 (32), 13375 (1996). DOI: 10.1021/jp9609038
  51. L. Li, G. Dorfman, A. Melchior, S. Rosenwaks, I. Bar. J. Chem. Phys., 116 (5), 1869 (2002). DOI: 10.1063/1.1427915
  52. V.M. Apatin, V.O. Kompanets, V.B. Laptev, Yu.A. Matveets, E.A. Ryabov, S.V. Chekalin, V.S. Letokhov. Chem. Phys. Lett., 414 (1-3), 76 (2005). DOI: 10.1016/j.cplett.2005.07.116
  53. A. Amrein, H.-R. Dubal, M. Quack. Mol. Phys., 56 (3), 727 (1985). DOI:10.1080/00268978500102671
  54. G. Guelachvili, R.K. Narahari. Handbook of IR standards (Academic Press, Orlando, 1986)
  55. M.J. Frisch, G.W. Trucks, H.B. Schlegel, G.E. Scuseria, M.A. Robb, J.R. Cheeseman, G. Scalmani, V. Barone, B. Mennucci, G.A. Petersson et al., Gaussian 09, Revision B.01 (Gaussian, Inc., Wallingford CT, 2010). URL: http://www.gaussian.com/
  56. D. Papouv sek, M.R. Aliev. Molecular Vibrational/Rotational Spectra (Academia, Prague, 1982)
  57. Ю.С. Макушкин, В.Г. Тютерев. Методы возмущений и эффективные гамильтонианы в молекулярной спектроскопии (Наука, Новосибирск, 1984)
  58. M.R. Aliev, J.K.G. Watson. Molecular Spectroscopy: Modern Research, ed. by Rao K.N. (Academic Press, New York, 1985). V. III. Ch. 1. P. 1-67
  59. S.V. Krasnoshchekov, E.V. Isayeva, N.F. Stepanov. J. Phys. Chem. A., 116 (14), 3691 (2012). DOI: 10.1021/jp211400w
  60. S.V. Krasnoshchekov, N.F. Stepanov. J. Chem. Phys., 139 (18), 184101 (2013). DOI: 10.1063/1.4829143
  61. S.V. Krasnoshchekov, E.V. Isayeva, N.F. Stepanov. J. Chem. Phys., 141 (23), 234114 (2014). DOI: 10.1063/1.4903927
  62. S.V. Krasnoshchekov, N.C. Craig, N.F. Stepanov. J. Phys. Chem. A, 117 (14), 3041 (2013). DOI: 10.1021/jp311398z
  63. S.V. Krasnoshchekov, N. Vogt, N.F. Stepanov. J. Phys. Chem. A, 119 (25), 6723 (2015). DOI: 10.1021/acs.jpca.5b03241
  64. S.V. Krasnoshchekov, N.C. Craig, P. Boopalachandran, J. Laane, N.F. Stepanov. J. Phys. Chem. A, 119 (43), 10706 (2015). DOI: 10.1021/acs.jpca.5b07650
  65. S.V. Krasnoshchekov, R.S. Schutski, N.C. Craig, M. Sibaev, D.L. Crittenden. J. Chem. Phys., 148 (8), 084102 (2018). DOI: 10.1063/1.5020295
  66. S.V. Krasnoshchekov, V.B. Laptev, I.K. Gainullin. J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer, 217, 243 (2018). DOI: 10.1016/j.jqsrt.2018.06.004
  67. S.V. Krasnoshchekov, N.C. Craig, L.A. Koroleva, N.F. Stepanov. Spectrochim. Acta A, 189, 66 (2018). DOI: 10.1016/j.saa.2017.07.062
  68. C.A. Pietropolli, L. Bizzocchi, B.M. Giuliano, P. Caselli, N.C. Craig, S.V. Krasnoshchekov. JQSRT, 239, 106656 (2019). DOI: 10.1016/j.jqsrt.2019.106656
  69. S.V. Krasnoshchekov, V.B. Laptev, S.A. Klimin, I.K. Gainullin, A.A. Makarov. Spectrochim. Acta A, 238, 118396 (2020). DOI: 10.1016/j.saa.2020.118396
  70. O.L. Polyansky, R.I. Ovsyannikov, A.A. Kyuberis, L. Lodi, J. Tennyson, N.F. Zobov. J. Phys. Chem. A, 117 (39), 9633 (2013). DOI: 10.1021/jp312343z
  71. M.E. Kellman. J. Chem. Phys., 93 (9), 6630 (1990). DOI: 10.1063/1.458930
  72. M.W. Mackenzie. Spectrochim. Acta A., 40 (3), 279 (1984). DOI: 10.1016/0584-8539(84)80049-5
  73. S.V. Krasnoshchekov, E.O. Dobrolyubov, M.A. Syzgantseva, R.V. Palvelev. Mol. Phys., 118 (11), e1743887 (2020). DOI: 10.1080/00268976.2020.1743887

Подсчитывается количество просмотров абстрактов ("html" на диаграммах) и полных версий статей ("pdf"). Просмотры с одинаковых IP-адресов засчитываются, если происходят с интервалом не менее 2-х часов.

Дата начала обработки статистических данных - 27 января 2016 г.

Учредители

Издатель

© 2025 Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук
Powered by webapplicationthemes.com - High quality HTML Theme