Вышедшие номера
Линейный дихроизм и двулучепреломление зондирующего излучения в спектроскопии накачка-зондирование в многоатомных молекулах
фонд Базис, Leader (Ведущий ученый), 19-1-1-13-1
Семак Б.В.1, Васютинский О.С.1
1Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе РАН, Санкт-Петербург, Россия
Email: semakbv@mail.ioffe.ru, osv@pms.ioffe.ru
Поступила в редакцию: 18 декабря 2020 г.
В окончательной редакции: 17 февраля 2021 г.
Принята к печати: 23 марта 2021 г.
Выставление онлайн: 25 апреля 2021 г.

Теоретически исследованы эффекты дихроизма и двулучепреломления в возбужденных состояниях многоатомных молекул при возбуждении двумя последовательными фемтосекундными импульсами в зависимости от времени задержки между ними. Получены общие выражения для изменения интенсивности и состояния поляризации зондирующего импульса после прохождения раствора произвольных многоатомных молекул для любых исходных поляризаций каждого из лазерных импульсов. Полученные выражения для изменения поляризации зондирующего импульса записаны в представлении сферических тензорных операторов и учитывают когерентность колебательных состояний в возбужденных состояниях молекул, а также распад этих состояний за счет колебательной релаксации, вращательной диффузии и радиационных переходов. Полученные выражения содержат вклады от линейного дихроизма и двулучепреломления в возбужденных состояниях молекул. Показано, что при определенных условиях оба эффекта могут наблюдаться одновременно. Рассмотрена геометрия почти коллинеарного распространения накачивающего и зондирующего импульсов через молекулярный раствор и показано, что вклады от линейного дихроизма и двулучепреломления в сигнал могут быть полностью разделены в эксперименте за счет надлежащего выбора анализатора поляризации зондирующего импульса, установленного перед фотодетектором. Полученные выражения применены для описания сигналов, получаемых при использовании поляризационно-модуляционной экспериментальной методики, разработанной и примененной в недавней работе авторов (Gorbunova et al, Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, Vol. 22, 18155-18168). При этом показано, что модулированные сигналы дихроизма и двулучепреломления в основном проявляются как квадратурные по отношению к опорному сигналу модуляции на двойной частоте. Ключевые слова: дихроизм, двулучепреломление, поляризация, молекулы, лазерный импульс.
  1. Mukamel S. Principles of Nonlinear Optical Spectroscopy. Oxford University Press, Oxford, New York, 2 edition, 1995. 543 p
  2. Berera R., van Grondelle R., Kennis J.T.M. // Photosynth. Res. 2009. V. 101. P. 105. doi 10.1007/s11120-009-9454-y
  3. Boyd R.W. Nonlinear Optics. Elsevier, Academic Press, Rochester, Ottawa, 4 edition, 2020. 634 p
  4. Cohen B., Hare P.M., Kohler B. // J. Am. Chem. Soc. 2003. V. 125. N 44. P. 13594. doi 10.1021/ja035628z
  5. Roberts G.M., Marroux H.J.B., Grubb M.P., Ashfold M.N.R., Orr-Ewing A.J. // J. Phys. Chem. A. 2014. V. 118. N 47. P. 11211. doi 10.1021/jp508501w
  6. Heiner Z., Roland T., Leonard J., Haacke S., Groma G.I. // J. Phys. Chem. B. 2017. V. 121. N 34. P. 8037. doi 10.1021/acs.jpcb.7b04753
  7. Lakowicz J.R. Topics in Fluorescence Spectroscopy. V. 5. NY.: Plenum Press, 1997. 544 p
  8. Vishwasrao H.D., Heikal A.A., Kasischke K.A., Webb W.W. // J. Biol. Chem. 2005. V. 208. N 26. P. 25119. doi 10.1074/jbc.M502475200
  9. Blacker T.S., Marsh R.J., Duchen M.R., Bain A.J. // Chem. Phys. 2013. V. 422. P. 184. doi 10.1016/j.chemphys.2013.02.019
  10. Herbrich S., Al-Hadhuri T., Gericke K.-H., Shternin P.S., Smolin A.G., Vasyutinskii O.S. // J. Chem. Phys. 2015. V. 142. I. 2. doi 10.1063/1.4905140
  11. Sasin M.E., Smolin A.G., Gericke K.-H., Tokunaga E., Vasyutinskii O.S. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2018. V. 20. P. 19922. doi 10.1039/C8CP02708K
  12. Gorbunova I.A., Sasin M.E., Rubayo-Soneira J., Smolin A.G., Vasyutinskii O.S. // J. Phys. Chem. B. 2020. V. 124. N 47. P. 10682. doi 10.1021/acs.jpcb.0c07620
  13. Tan H.-S., Piletic I.R., Fayer M.D. // J. Opt. Soc. Am. B. 2005. V. 22. I. 9. P. 2009. doi 10.1364/JOSAB.22.002009
  14. Farrow D.A., Qian W., Smith E.R., Ferro A.A., Jonas D.M. // J. Chem. Phys. 2008. V. 128. P. 144510. doi 10.1063/1.2837471
  15. Fenn E.E., Wong D.B., Fayer M.D. // PNAS. 2009. V. 106. N 36. P. 15243. doi 10.1073/pnas.0907875106
  16. Smith E.R., Jonas D.M. // J. Phys. Chem. A. 2011. V. 115. N 16. P. 4101. doi 10.1021/jp201928s
  17. Corrales M.E., Shternin P.S., Rubio-Lago L., R. de Nalda, Vasyutinskii O.S., Banares L. // J. Phys. Chem. Lett. 2016. V. 7. N 22. P. 4458. doi 10.1021/acs.jpclett.6b01874
  18. Rumble C., Vauthey E. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2019. V. 21. P. 11797. doi 10.1039/C9CP00795D
  19. Hunger J., Roy S., Grechko M., Bonn M. // J. Phys. Chem. B. 2019. V. 123. N 8. P. 1831. doi 10.1021/acs.jpcb.8b10849
  20. Горбунова И.А., Сасин М.Э., Васютинский О.С. // Письма в ЖТФ. 2020. Т. 46. В. 4. C. 7; Gorbunova I.A., Sasin M.E., Vasyutinskii O.S. // Tech. Phys. Lett. 2020. V. 46. N 2. P. 158. doi 10.1134/S1063785020020212
  21. Gorbunova I.A., Sasin M.E., Beltukov Ya.M., Semenov A.A., Vasyutinskii O.S. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2020. V. 22. P. 18155. doi 10.1039/D0CP02496A
  22. Denicke S., Gericke K.-H., Smolin A.G., Shternin P.S., Vasyutinskii O.S. // J. Phys. Chem. A. 2010. V. 114. N 36. P. 9681. doi 10.1021/jp101403x
  23. Schaefer P.M., Kalinina S., Rueck A., von Arnim C.A.F., von Einem B. // Cytometry Part A. 2019. V. 95. N 1. P. 34. doi 10.1002/cyto.a.23597
  24. Waldeck D., Cross A.J., McDonald D.B., Fleming G.R. // J. Chem. Phys. 1981. V. 74. P. 3381. doi 10.1063/1.441491
  25. Zeug A., Ruckmann I., Roder B. // J. Opt. B: Quantum Semiclass. Opt. 2001. V. 3. N 2. P. 251. doi 10.1088/1464-4266/3/2/377
  26. Giraud G., Gordon C.M., Dunkin I.R., Wynne K. // J. Chem. Phys. 2003. V. 119. P. 464. doi 10.1063/1.1578056
  27. Lavorel B., Babilotte Ph., Karras G., Billard F., Hertz E., Faucher O. // Phys. Rev. A. 2016. V. 94. I. 4. P. 043422. doi 10.1103/PhysRevA.94.043422
  28. Picheyev B.V., Smolin A.G., Vasyutinskii O.S. // J. Phys. Chem. A. 1997. V. 101. N 41. P. 7614. doi 10.1021/jp971287y
  29. Cohen-Tannoudji C., Laloe F. // J. de Physique. 1967. V. 28. N 7. P. 505. doi 10.1051/jphys:01967002808-9072200/pdf
  30. Happer W. // Rev. Mod. Phys. 1972. V. 44. P. 169. doi 10.1103/RevModPhys.44.169
  31. Zare R.N. Angular Momentum. NY.: Wiley, 1988. 349 p
  32. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика: Нерелятивистская теория. Курс теоретической физики, Т. 3. М.: Наука, 4-е издание, 1989. 768 c.; Landau L.D., Lifshitz E.M. Quantum Mechanics: Non-relativistic Theory. Course of Theoretical Physics, V. 3. Pergamon, London, New York, 3 edition, 1977. 689 p
  33. Варшалович Д.А., Москалев А.Н., Херсонский В.К. Квантовая теория углового момента. Л.: Наука, 1975. 439 c.; Varshalovich D.A., Moskalev A.N., Khersonskii V.K. Quantum Theory of Angular Momentum. NY. Singapore: World Scientifc, 1988. 528 p
  34. Shternin P.S., Gericke K.-H., Vasyutinskii O.S. // Mol. Phys. 2010. V. 108. I. 7-9. P. 813. doi 10.1080/00268970903379221
  35. Александров Е.Б., Хвостенко Г.И., Чайка М.П. Интерференция атомных состояний. М.: Наука, 1991. 254 c.; Alexandrov E.B., Chaika M.P., Khvostenko G.I. Interference of Atomic States. NY.: Springer-Verlag, 1993. 250 p
  36. Herzberg G. Molecular Spectra Molecular Structure. I. Spectra of Diatomic Molecules. D. van Nostrand, 2 edition. 1950. 658 p.

Подсчитывается количество просмотров абстрактов ("html" на диаграммах) и полных версий статей ("pdf"). Просмотры с одинаковых IP-адресов засчитываются, если происходят с интервалом не менее 2-х часов.

Дата начала обработки статистических данных - 27 января 2016 г.