ФТТ, 2006, том 48, выпуск 1

 Содержание  Предыдущая статья  Следующая статья  Поиск  

Механизмы неупругого рассеяния низкоэнергетических протонов на молекулах C6H6, C60, C6F12 и C60F48

П.В.Аврамов *,**, Б.И.Якобсон **, Г.Е.Скуцерия **

* Институт физики им. Л.В. Киренского Сибирского отделения Российской академии наук,
660036 Красноярск, Россия
** Center for Biological and Environmental Nanotechnology, Rice University,
77005-1892 Houston, Texas, USA
E-mail: pavel@taka.jaeri.go.jp, paul@iph.krasn.ru

(Поступила в Редакцию в окончательном виде 25 апреля 2005 г.)

Методами квантовой химии и неэмпирической молекулярной динамики исследованы механизмы неупругого рассеяния низкоэнергетических протонов с кинетической энергией 2-7 eV на молекулах C6H6, C6F12, C60 и C60F48. Показано, что для систем \glqq C6H6+протон\grqq и \glqq C60+протон\grqq начиная с расстояния 6 Angstrem от углеродного каркаса процесс переноса электронного заряда с ароматической молекулы на H+ происходит с вероятностью, близкой к единице, превращая H+ в атом водорода, а нейтральные молекулы C6H6 и C60 --- в катион-радикалы. Механизм взаимодействия низкоэнергетических протонов с молекулами C6F12 и C60F48 носит принципиально иной характер и может качественно рассматриваться как взаимодействие нейтральной молекулы с точечным зарядом. Кулоновское возмущение системы, возникающее за счет взаимодействия нескомпенсированного заряда протона и малликеновских зарядов атомов фтора, приводит к инверсии энергий электронных состояний, локализованных с одной стороны, на положительно заряженном ионе водорода, а с другой --- на молекулах C6F12 и C60F48, в результате чего состояние \glqq нейтральная молекула + протон\grqq становится основным. Это в свою очередь делает процесс переноса электронного заряда энергетически невыгодным. Квантово-химические и молекулярно-динамические расчеты различного уровня сложности показали, что для фторпроизводных ряда ароматических структур (C6F12, C60F48) барьеры проникновения протонов через углеродные шестиугольники в 2-4 раза ниже по сравнению с соответствующими материнскими системами (C6H6, C60). Этот эффект объясняется отсутствием активного pi-электронного облака у фторированных молекул.

Работа частично поддержана Nanoscale Science and Engineering Initiative of the National Science Foundation, N EEC-0118007 (Rice CBEN), и Welch Foundation.

PACS: 61.48.+c, 61.80.Lj

 PDF версия (255Kb)   Другие выпуски  Другие журналы   Помощь 
Copyright (C) 2006, Коллектив авторов  Разработано...  webmaster